Biserica, despre care la 1938 se spunea ca începuturile ei „se pierd în negura vremurilor legendare, ca si în cazul întemeierii Bucurestiului”, a ramas a fi pastratoarea frumoasei traditii orale despre legendarul întemeietor al cetatii de pe Dâmbovita, al carui nume îl poarta.

Despre Bucur ciobanul, marele istoric Nicolae Iorga spunea: „Daca legenda îi aseaza locuinta pe dealul de la Radu-Voda, numind Biserica lui Bucur paraclisul de cimintir al calugarilor manastirii lui Alexandru Voda Mircea si a nepotului de fiu, Radu, aceasta înseamna siguranta populara, pastrata prin viu graiu, de la o generatie la alta, ca acolo e leaganul cetatii”( N. Iorga: Istoria Bucurestilor, 1939, Bucuresti, p. 22.), iar un alt istoric, Ionnescu Gion, în a sa „Istorie a Bucurescilor” a afirmat: ”Bucur ciobanul – povesteau unii cu emotiune – pascându-si oile, pe colinele paduroase ale Dâmbovitei, a durat aici, în malul gârlei, o bisericuta de lemn, ca sa-i fie siesi si mostenitorilor sai, un locas de rugaciune catre Bunul Dumnezeu”.

Tot despre ctitorirea de catre ciobanul Bucur a unei bisericute din lemn pe locul actualei biserici ne vorbeste si o inscriptie a carei autenticitate a fost pusa adesea sub semnul întrebarii, caci, potrivit chiar celui care a copiat-o, Preotul Grigorie Musceleanu, a fost ascunsa de catre un egumen grec în temelia tinzii bisericii Manastirii Radu-Voda.

Aceasta inscriptie (pisanie) glasuieste astfel: „Io, Mircea I Basarab, Domnul Tarii Românesti, Duce al Fagarasului si biruitor al tinutului Dobrogei de peste Dunare, la anul 6924 (1416) am zidit biserica de zid, în locul celei de lemn a lui Bucur, în padure, pe movila de lânga Dâmbovita, cu hramul sf. Atanasie si Chiril, unde am pus oasele mortilor cazuti în tabara ce am avut cu turcii, la Giurgiu, iulie , 12.”( G.I. Ionnescu – Gion: Istoria Bucurescilor, 1899) – fapt dovedit si de descoperirea în partea dinspre rasarit a colinei a unor oseminte deasupra carora înaintasii nostri au asezat o cruce de lemn.

Distrusa în incendiul provocat de ostasii turci condusi de Sinan Pasa, în 1595, biserica a fost rezidita de catre monahii Manastirii Radu-Voda peste fundatiile bisericii din 1416, în timpul unui egumen, Atanasie (1626 si 1632-1645), pentru a fi gropnita (osuar) si capela a cimintirului manastirii.

Ajungând apoi într-o avansata stare de degradare a fost închisa de la începutul secolului al XIX – lea, pâna la 24 iunie 1938, de catre Comisiunea Monumentelor Istorice.

De atunci în prezent aceasta în aceasta „pretioasa amintire a trecutului îndepartat” au slujit preoti precum parintele Boris Raduleanu, parintele Constantin Voicescu, parintele Alexie Barca (ce a slujit în biserica „Bucur” între 1949 si 1986) si parintele Dumitru-Daniel Georgescu, preoti care au ramas în amintirea si în sufletele locuitorilor urbei noastre drept mari duhovnici, mari rugatori, iar pentru noi, slujitorii Sfintelor Altare, modele vrednice de urmat.

Din vara anului 2007 au fost începute ample lucrari de consolidare si restaurare a bisericii si a colinei pe care biserica este amplasata.

Întrucât colina, de aproape 7 metri înaltime se afla în pericolul de a se prabusi spre rasarit (spre Splaiul Unirii), s-a impus consolidarea ei prin efectuarea a 160 de foraje, în care au fost turnati 150 de piloni de beton armat, restul forajelor fiind umplute cu pietre pentru drenarea apelor pluviale. Pilonii, dispusi în grupuri de câte 16, din 10 în 10 metri pe toata întinderea colinei, au fost „legati” în partea lor superioara (la aproximativ 90 cm. sub nivelul pamântului de pe colina bisericii) printr-o centura din beton.

Consolidarea bisericii a fost necesara întrucât zidurile laterale ale bisericii s-au îndepartat în partea lor superioara si au crapat datorita greutatii turlei. S-a impus astfel consolidarea bisericii prin efectuarea a 16 foraje verticale, a 5 centuri orizontale de beton armat, prin reteseri de caramizi, injectarea crapaturilor, subzidiri si prin refacerea turlei pe structura metalica .

Prin acoperirea bisericii cu sita, prin restaurarea usii din stejar sculptat de la intrare, a stâlpilor din interior, dar mai ales a icoanelor Catapetesmei (icoane a caror pictare s-a încheiat pe data de 8 februarie 1705), s-a încercat readucerea acestui sfânt locas de închinare, reprezentativ pentru rolul sau în viata duhovniceasca a bucurestenilor, la înfatisarea pe care a avut-o în vechime.